ในสมัยธนบุรี วัดนี้เป็นวัดในเขตพระราชฐาน จึงไม่มีพระสงฆ์อยู่ตลอดช่วงรัชกาล ในรัชกาลที่ 3 ได้รับการปฏิสังขรณ์ใหม่ทั่วทั้งพระอาราม และทรงเปลี่ยนนามใหม่ว่า "วัดโมลีโลกยสุธาราม" ภายหลังมาเรียกกันว่า "วัดโมลีโลกยาราม" วัดโมลีโลกยารามเคยเป็นสำนักเรียนพระปริยัติธรรมแผนกบาลีที่มีผู้สอบได้เปรียญธรรมมากเป็นระดับต้นๆ ของประเทศ สิ่งก่อสร้างสำคัญประกอบด้วย

อาคารต่าง ๆ

1.พระอุโบสถ ลักษณะทรงไทยยุคต้นแห่งกรุงรัตนโกสินทร์ มีพระประธานปางมารวิชัยทรงฉัตร 7 ชั้น (พระพรหมกวี (วรวิทย์) อดีตเจ้าอาวาสรูปที่ ๑๒ ได้ถวายนามว่า "พระพุทธโมลีโลกนาถ") และพระอัครสาวกขวา-ซ้าย โดยหลักฐานตามพระราชพงศาวดารฉบับหอสมุดแห่งชาติ ยืนยันได้ว่า สร้างในรัชกาลที่ ๑ แห่งกรุงรัตนโกสินทร์

2.พระวิหาร (พระวิหารฉางเกลือ) ลักษณะทรงไทยคล้ายผสมจีน สันนิษฐานว่าได้ใช้เป็นฉางเกลือของสมเด็จพระเจ้าตากสินมหาราช ด้านหลังมีรูปปั้นขุนนางจีน 2 ตัว ภายในพระวิหารกั้นเป็น 2 ตอน ปัจจุบัน ตอนหน้าที่หันออกคลองบางกอกใหญ่ ประดิษฐานพระพุทธรูปเป็นหมู่บนฐานชุกชี ส่วนตอนหลังเป็นพื้นที่ค่อนข้างแคบ ประดิษฐาน "พระปรเมศ" พระพุทธรูปขนาดใหญ่ปางมารวิชัย แต่เดิมผนังห้องนี้เขียนลวดลายงดงาม ภายหลังทาสีทับ แต่ส่วนบนยังปรากฏอยู่

3.หอสมเด็จ แบ่งเป็น ๒ ชั้น คือ ชั้นฐานและชั้นตัวหอ ชั้นฐานรับหอและพระเจดีย์ แบ่งเป็นช่อง ๆ แต่ละช่องมีรูปทหารแบกส่วนฐานไว้ สันนิฐานว่าเป็นรูปทหารฝรั่งเศสเนื่องจากสร้างบนส่วนของป้อมทหารฝรั่งเศสตั้งแต่สมัยอยุธยา (บริเวณเดียวกับป้อมวิไชยประสิทธิ์) ส่วนบนประกอบด้วยพระเจดีย์รอบด้าน ๆ ละ ๒ องค์ รวมเป็น ๔ องค์ ด้านหน้าเป็นรูปอุโมงค์ประดิษฐานพระพุทธบาทจำลอง ตัวหอสมเด็จ เป็นอาคารทรงไทย ประตูหน้าต่างเขียนภาพลายรดน้ำงดงาม ภายในประดิษฐานรูปหล่อเจ้าประคุณสมเด็จพระพุทธโฆษาจารย์ (ขุน) เจ้าอาวาสรูปที่ ๒ เป็นพระอาจารย์ถวายพระอักษรเบื้องต้นแด่พระโอรสในรัชกาลที่ ๒ แทบทุกพระองค์ เป็นพระราชกรรมวาจาจารย์ในรัชกาลที่ ๓ เมื่อมรณภาพแล้ว รัชกาลที่ ๓ โปรดให้หล่อขึ้น เป็นรูปหล่อสำริดนั่งขัดสมาธิมีขนาดเท่าองค์จริง ประดิษฐานอยู่บนแท่นซึ่งมีคำจารึกที่ฐานหล่อว่า "ศุภมัสดุ พระพุทธศักราชล่วงแล้วสองพันสามร้อยแปดสิบหกพระวษา ณ วันจันทร์ขึ้น ๕ ค่ำ เดือน ๘ ปีเถาะ เบญจศก พระบาทสมเด็จบรมธรรมฤกมหาราชาธิราชรามาธิบดีบรมนารถบรมบพิตร พระพุทธเจ้าอยู่หัว มีพระราชโองการ ณ พระบัณฑูรสุรสีหนาท ดำรัส สั่งหลวงกัลมาวิจิตร เจ้ากรมช่างปั้นขวา และอาจารย์ฉิม กรมราชบัณฑิตย์ ให้จำลองหล่อพระพุทธรูปสมเด็จพระพุทธโฆษาจารย์ ญาณอดุลย์สุนทรนายก ติปิฏกธรา มหาคณฤษร บวรสังฆาราม คามวาสีบพิตร อันสถิต ณ พุทไธยสวรรยาวาศ วรวิหาร ไว้เป็นที่สักการบูชาแก่สานุศิษย์ทั้งปวงสืบไป"

4.หอไตร ปัจจุบันย้ายออกมาจากสระน้ำและตั้งอยู่บริเวณ กุฎีสงฆ์ ภายในคณะ ๑ เป็นอาคารไม้สักทรงไทย ใต้ถุนสูง หลังคา ๒ ชั้น มุงกระเบื้องเคลือบ ประตู หน้าต่าง ผนังด้านใน และเสาเขียนภาพลายรดน้ำภาพถ้วยชามเครื่องใช้จีนสวยงามยิ่ง สันนิษฐานว่า คงสร้างในรัชกาลที่ ๓ ต่อมา รัชกาลที่ ๕ โปรดให้บูรณะขึ้นอีกครั้งสมัยพระธรรมเจดีย์ (อยู่) เป็นเจ้าอาวาส ในปีพุทธศักราช ๒๕๕๕ สำนักงานทรัพย์สินส่วนพระมหากษัตริย์จะดำเนินการบูรณะปฏิสังขรณ์โบราณสถานแห่งนี้ให้ดูสวยงามดังเดิม

ขอขอบคุณที่มาข้อมูลจาก : เว็บไซต์ https://th.wikipedia.org/wiki/วัดโมลีโลกยารามราชวรวิหาร